В 1968 году Суарес становится гражданским губернатором Сеговии, но уже через год он был назначен генеральным директором радио и телевидения Испании. С 1973 по 1975 год Суарес – президент национальной компании по туризму. А в декабре 1975 года он был назначен генеральным секретарем Национального движения с министерским портфелем в первом правительстве страны периода монархии. Наконец, в июле 1976 года король Хуан Карлос назначил Суареса председателем правительства страны взамен Карлоса Ариаса Наварро, последнего главы правительства режима Франко.

Это назначение вызвало критику со стороны демократических сил, видевших в Суаресе продолжателя дела Франко. Однако с первых дней на посту главы правительства Адольфо Суарес начал работу по демократизации страны, избегая при этом резкого разрыва с франкистской системой. Он добился принятия парламентом времен Франко Закона о политической реформе, который был одобрен референдумом в декабре 1976 года и открыл дорогу демократическим выборам после легализации всех политических сил, включая компартию Испании. По сути этот закон был направлен на слом режима Франко.

15 июня 1977 года состоялись первые свободные выборы, на которых победила партия Суареса Союз демократического центра (UCD). Амнистия всем политическим заключенным и принятие новой Конституции страны довершили переход от авторитарной системы управления к демократической. На выборах в 1979 году вновь победила партия Суареса, но его звезда стала угасать под напором набирающей силы PSOE во главе с Фелипе Гонсалесом. В 1980 году PSOE объявила Суаресу вотум недоверия, который был отвергнут, но причинил существенный ущерб его имиджу. Растущие разногласия с королем и трения внутри партии побудили его 29 января 1981 года подать в отставку.

Преемником Суареса на посту председателя правительства стал Леопольдо Кальво-Сотело. В день голосования парламентом его кандидатуры, 23 февраля 1981 года, состоялась попытка государственного переворота, что подчеркивает сложность политической ситуации того времени. Оставив UCD, летом 1982 года Суарес создал новую партию: Демократический и гражданский центр (CDS), с которой баллотировался на выборах 1982, 1986 и 1989 годов. В 1991 году, после провала CDS на местных выборах, Суарес оставляет политику вместе со своим депутатским мандатом.

Личная жизнь Суареса, в отличие от политической, складывалась не так удачно. В 1992 году он узнал, что его дочь Мариам, беременная вторым ребенком, больна раком. Через год такой же диагноз врачи поставили и его жене Ампаро, которая умерла в 2001 году. Три года спустя, после 12 лет борьбы против тяжелой болезни умирает и Мариам. Эта болезнь не обошла стороной и его дочь Сонсолес. Все это подорвало здоровье самого Суареса и ускорило необратимый процесс разрушения его мозга. Кроме Сонсолес, у него есть еще трое детей: Адольфо, Лаура и Хавьер. Адольфо Суарес Ильяна баллотировался на пост президента Кастильи - Ла Манчи от РР в 2003 году.

В 1981 году король Хуан Карлос присвоил бывшему премьер-министру титул графа де Суареса, а в июне 2007 года наградил его орденом Золотого Руна. В 1996 году Суарес стал лауреатом премии принца Астурийского в номинации «Согласие» за свой вклад в переход страны к демократии.